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《JPCL》发表湘大关于破解冰之谜的最新研究成果 www.hnedu.cn发表时间: 时间标签来源:湖南教育网 点击: 点击数

澳门皇冠844网站,氢键规则:带你探索神奇的冰水世界

作为一切生命的起源,水具有最简单的化学组分(H2O),自然界最富有,却最少被人类所认知。水的可测物性皆反常,譬如,水结冰时体积膨胀,冰不易被压缩,单层水膜和水的表面具有高弹性、高熔点、低密度、疏水,以及冰的表面易滑等一系列反常物性。其背后蕴含的物理机制一直是科学界的难解之谜。根据《科学》杂志报道,水的结构(物性)是人类面临的125个最具挑战性的课题之一。

水是一切生命的起源和重要组成部分,也是构成炫彩世界的重要元素,留下了不计其数的浪漫奇迹和不解悬疑。爱的声音能结出近乎完美的冰晶结构,而厌恶情绪则会形成奇异的丑陋形状;液滴能在水面上踢踏舞动,逐渐缩小、消失;悬于水面的浮冰守护着寒带动物的生存与繁衍;一杯热的冰淇淋混合物比冷的能更快速地冰冻成型;悬于空中既不分离也不凝结的云与雾;憨憨企鹅在冰面上自由滑翔;等等。

近日,美国化学学会出版的《物理化学快报,2013,4,2565 - 70》(影响因子6.585)刊登了以湘大材料与光电物理学院为首作者单位的文章,揭示水分子在配位数小于理想值(4)时的密度、弹性、和热稳定性等行为的物理机制。

神奇的冰水异象

湘大孙长庆教授带领的控键科学与工程团队与清华大学、吉林大学和南洋理工大学的学者合作,首次提出并验证了氢键(O:H-O)的主从分段结构、超短程作用、非对称弛豫、和局域极化等行为。通过理论计算与实验观测结合,证明了水分子的极性共价键(H-O)在其近邻数目降低时发生自发收缩和强化,同时,近邻氧原子的电子对之间的库伦排斥使范德瓦尔斯键(O:H)极化并大量伸长。水分子自身体积减小但分子间的间距增大。强键的能量决定冰的熔点、高频声子频率、和深层电子能级偏移。从根本上系统地阐明了常温下水分子团簇、超薄水膜、和水表层的高频声子和氧的芯能级蓝移、强极化、疏水、类冰、和低密度等超固态特性。

人们对水的研究最多,然而知之最少;研究投入越多,手段越先进,认知却越迷茫。英国《自然》杂志前资深编辑菲利普 鲍尔曾经指出,水真的是太神奇、太反常、太具有挑战性了,甚至断言根本就不可能有人真正知道水的秘密。美国《科学》杂志也在2005年纪念创刊125周年之际将水的结构列为人类亟需解决的125个难题之一。

该系列的首篇以Hidden Force Opposing Ice Compression为题的论文于2012年在英国皇家化学学会出版的《化学科学,3,1455-60》上发表(影响因子8.314),并被《RSC News》、《Chemistry World》、《ChemistryViews》、《Science Base》、《India Times》、《Madrid Times》、《Dallas Morning News》等多家学术和新闻媒体以破解冰之谜为题作为研究亮点同步报道。

所有的努力对水科学研究进展都做出了不可磨灭的贡献,所有的艰辛付出都值得敬佩,所有的成果都应该珍惜。但是当某问题久思而不得其解时,一定是由于某种原理上的危机和对关键因素的忽视。系统地破解水的结构和反常物性悬疑的挑战提示我们必须从源头重新思考。

此项研究得到国家自然科学基金和湖南省百人计划人才项目的支持。系统研究正在深入地进行。

孙长庆教授三十余年来主攻化学键的弛豫,系列成果汇集出版了双语专著Relaxation of the Chemical Bond(Springer, 2014)、《化学键的弛豫》(高等教育出版社,2017),提出控制键与非键的形成与弛豫以及相应的电子转移、极化、局域化、致密化动力学是调制物质结构和性能的唯一途径的思想。

责任编辑:呢喃

也许是注定的缘分,深秋的某天,孙教授在暖暖地泡脚时,脑中的某条化学键突然兴奋起来,激发了灵感!冰与水不也是化学键链接而成的嘛,是否找对了基本的键单元就可以从源头来探究冰水的各种奇异物性?自此,孙教授一头扎了进去。

水分子(H2O)含两个氢原子一个氧原子,及其简单。但是,氧原子因杂化形成四个电子轨道,构成以氧原子为中心的正四面体结构。自此,中心水分子的最近邻水分子分居于正四面体顶角,并能从中提纯O:HO氢键单元,也能拓展出水分子的空间堆垛状态。

氧原子杂化、水分子配位、O:HO氢键单元以及水分子空间堆垛

O:HO氢键单元结构上包含O:H非键和OH极性共价键两分段,单元内作用力包含O:H的类范德瓦耳斯弱作用、OH共价强作用以及O-O上电子对间的库仑排斥作用。O:H和HO两段一弱一强,在库仑调制下协同弛豫,故称为O:HO非对称强耦合振子对。

采用这一条非对称超短程强耦合氢键振子对代表冰水样本中所有的同类氢键,并专注于这条代表键的时空与能量行为以及它的演变对可测物理量的贡献,这是长期化学键弛豫研究形成的思维模式。一系列实验和模拟结果验证O:HO氢键非对称耦合振子对的受激协同弛豫及其分段比热差异主导冰水的单晶结构和超常自适应、自愈合、强记忆、高敏感等特性。

氢键协同弛豫解读冰水异象热水为什么比冷水结冰快?(,2015)

加热会缩短并硬化HO共价键,从而存储能量。倘若在冰箱里冷却,HO共价键会以指数速率释放能量,热水会更快地失去更多能量而快速结冰,从而产生姆潘巴现象。

氢键协同弛豫解读冰水异象冰为何如此光滑?(《新科学家(New Scientist)》,Gilead Amit,2015-09-02)

冰表面水分子之间的O:H弱键因低配位而拉伸,并不会像液态水,键不会发生断裂,冰的表面层更适合称为超固态表皮。软化的O:H键如弹簧般与冰表面接触物质表皮偶极子连接,形成静电排斥,使冰表皮呈现超润滑特征,类似磁悬浮列车的电磁力效应以及气垫船船底的空气压力效果。

《氢键规则六十条》从氢键(O:HO)分段受激协同弛豫出发,定量破解了水的结构和冰水在外加力场、温场、电场以及改变配位环境时所显示的各种反常物性,以揭示这些悬疑的共同机制和相互关联。主要包括浮冰、复冰、润滑、过冷、过热、热水速冻,以及纳米水滴和气泡的超常热稳定性等。

冰、水与溶液研究中的关注焦点、传统认知及氢键协同弛豫理论研究最新进展

第1章 神奇的水:机遇与挑战目录

第2章 冰水构序规则:禁戒与守恒

第3章 氢键协同弛豫:非对称耦合振子对

第4章 冰水相图:氢键弛豫表述

第5章 氢键作用势:非对称超短程强耦合

第6章 压致氢键对称:准固态相边界内敛

第7章 温驱密度振荡:氢键分段比热与准固态

第8章 低配位超固态:团簇与超微气泡

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