Ni/NiO双组分界面上的高效碱性析氢

来源:http://www.vokesadare.com 作者:储存管理 人气:82 发布时间:2020-01-10
摘要:Ni/NiO双组分界面上的高效碱性析氢 海归学者发起的公益学术平台 电催化反应常为多步反应,中间物种在催化剂活性位点上的吸附-脱附平衡对反应的整体性能至关重要,而碱性HER是探究

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Ni/NiO双组分界面上的高效碱性析氢

海归学者发起的公益学术平台

电催化反应常为多步反应,中间物种在催化剂活性位点上的吸附-脱附平衡对反应的整体性能至关重要,而碱性HER是探究这一过程的良好模型:它包含解离水分子并生成中间氢物种的步骤,也包含吸附中间物种、生成并脱附产物氢分子的步骤。另一方面,与酸性HER相比,碱性HER需要更多能量才能解离水分子,相关催化剂的活性还有待提高。

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最近,中国科学院化学研究所胡劲松研究员、万立骏院士与合作者在《国家科学评论》发表研究论文Steering Elementary Steps towards Efficient Alkaline Hydrogen Evolution via Size-Dependent Ni/NiO Nanoscale Heterosurfaces,报道了Ni/NiO纳米异质界面作为碱性HER的双组分活性位点,并系统研究了双组分比例对基元反应步骤和催化活性的调控,指出双组分活性位点的平衡设计是实现高效碱性析氢的关键。

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文章首先通过DFT计算说明NiO组分可以加速水解离,而Ni组分可以促进吸附氢Had生成H2。据此,作者发展了一种Ni/NiO双组分比例可控的合成方法,利用Ni纳米晶自然氧化的尺寸相关性,在合成过程中控制Ni纳米晶尺寸以精确调控纳米晶表面的Ni/NiO比例,成功制备得到一系列比例可调且高度分散的Ni/NiO纳米晶模型催化剂。球差电镜、低能电子能量损失谱与拉曼光谱等技术证明了Ni/NiO纳米异质界面的存在;X射线光电子能谱等技术分析表明,随着纳米晶尺寸从0.7纳米变化至6.1纳米,纳米晶表面的Ni/NiO比例从0%变化至59.5%。

电催化反应常为多步反应,中间物种在催化剂活性位点上的吸附-脱附平衡对反应的整体性能至关重要,而碱性HER是探究这一过程的良好模型:它包含解离水分子并生成中间氢物种的步骤,也包含吸附中间物种、生成并脱附产物氢分子的步骤。另一方面,与酸性HER相比,碱性HER需要更多能量才能解离水分子,相关催化剂的活性还有待提高。

系统的电化学测试表明碱性HER活性与Ni/NiO异质界面的Ni/NiO比值呈火山曲线关系。当纳米晶表面的Ni/NiO比例为23.7%时,碱性HER性能最优,10mA/cm2电流密度时过电位仅为90毫伏,塔菲尔斜率为41 mV dec-1,明显优于类似粉体电催化剂。单位活性位点上的反应活性计算也表明该比例下反应最快。为排除样品尺寸变化的影响,文章进一步对相同尺寸的样品进行氧化处理,以调节表面Ni/NiO比例。电化学测试结果表现出相似的结论,即基于XPS测试的表面Ni/NiO比例约为20%时,催化剂表现出最佳碱性HER性能。

Ni/NiO纳米异质界面上的碱性HER反应示意图

分析指出Ni/NiO纳米晶模型催化剂上的碱性HER过程中,水解离步骤优先在NiO表面上进行,吸附氢可以通过转移或溢流至Ni/NiO界面,进而进行高效脱附。因此,Ni/NiO的组成分布与界面可显著影响HER反应的动力学过程。

最近,中国科学院化学研究所胡劲松研究员、万立骏院士与合作者在《国家科学评论》发表研究论文,报道了Ni/NiO纳米异质界面作为碱性HER的双组分活性位点,并系统研究了双组分比例对基元反应步骤和催化活性的调控,指出双组分活性位点的平衡设计是实现高效碱性析氢的关键。

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